U(VI)-Entfernung aus verdünnten wässrigen Systemen durch Sorption

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 16951 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Hinterlassenschaften früherer Uranbergbau- und -verarbeitungsaktivitäten zur Herstellung von Kernbrennstoffen geben weiterhin Anlass zur Sorge und erfordern eine Bewertung und Abhilfemaßnahmen für Forscher weltweit. Die Einleitung von uranverseuchtem Wasser in die Umwelt ist eine Frage der Regulierung (Weltgesundheitsorganisation, WHO – 15 μg/L, rumänische Gesetzgebung, RO – 21 μg/L), der Umwelt und der Gesundheit. Daher wurden verschiedene Technologien zur Entfernung von U(VI) aus verdünnten wässrigen Lösungen, darunter chemische Fällung, Ionenaustausch, Adsorption, Immobilisierung auf nanovalenten Eisennanopartikeln usw., in großem Umfang eingesetzt. Unsere bisherige Forschung hat die Entfernung von U(VI) aus verdünnten wässrigen Systemen wie Grubenwässern mithilfe im Labor synthetisierter Fe0-basierter Nanomaterialien (NMS) untersucht (Crane et al. in Water Res 45:2391–2942, 2011). Das carbonatreiche wässrige System wurde mit NMS behandelt, um U(VI) zu entfernen. Es wurde beobachtet, dass nach einer halben Stunde Reaktionszeit aufgrund der hohen Tendenz zur Bildung stabiler löslicher Carbonatkomplexe nur etwa 50 % entfernt wurden. Vor diesem Hintergrund zielt der vorliegende Artikel darauf ab, die Sorptions-/Flotationstechnik zu untersuchen, indem ein in situ erzeugtes Sorptionsmittel Fe2O3 · nH2O und Natriumoleat-Tensid verwendet werden, um U(VI) aus verdünnten wässrigen Systemen zu entfernen und das Wissen über den Prozessmechanismus zu aktualisieren. Um die Effizienz der Entfernung von U(VI) zu bestimmen, wurden die Einflussfaktoren untersucht: pH-Wert, Sorptionsmitteldosis, Tensidkonzentration, Kontaktzeit, Rührgeschwindigkeit, U(VI)-Konzentration, Luftdruck im Druckwasserbehälter und die Wirkung einiger begleitender Schwermetallionen (Cu(II), Cr(VI) und Mo(VI)). Die Entfernungseffizienz (%R) wurde überwacht und ihre Maximalwerte ermöglichten die Festlegung der optimalen Trennparameter (die etablierten Prozessparameter), die an echten Grubenwasserproben (MW) validiert wurden. Es wurden hohe U(VI)-Entfernungseffizienzen von %R > 98 % erzielt. Die Sorptions-/Flotationstechnik wurde angewendet, um U(VI) aus zwei Arten echter Grubenwasserproben zu entfernen, nämlich „einfach“ und „mit NMS vorbehandelt“. Bei den mit NMS vorbehandelten Grubenwasserproben funktionierte es in zwei Varianten: mit und ohne pH-Korrektur. Für einen pH-Bereich = 7,5–9,5, Molverhältnisse [U(VI)] : [Fe(III)] = 1 : 75, [U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2, Kontaktzeit 30 min., Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Anfangskonzentration von U(VI) 10 mg·L−1, Luftdruck im Druckwasserbehälter p = 4 × 105 N·m−2 wird erhalten %R > 98 %. Es wurde festgestellt, dass Sorption/Flotation mit guten %R-Werten als eigenständiger Vorgang oder in Verbindung mit der NMS-Vorbehandlung von Grubenwasser und der pH-Wert-Einstellung funktionieren kann und sich als äußerst effizient erwiesen hat (CU(VI) < 1,10– 3 mg·L−1).

Die radioaktive Umweltverschmutzung durch die hydrometallurgische Verarbeitung von Uranerzen sowie die Kreuzkontamination durch andere in dieser Industrie verwendete Schwermetalle stellen immer noch eine Herausforderung für Wissenschaftler dar und stellen weltweit eine große Bedrohung für die menschliche Gesundheit dar2,3,4. Durch die Wetterereignisse entstehendes Grubenwasser ist ein wichtiger radioaktiver Schadstoff und mobilisiert neben anderen begleitenden Schwermetallen wie Cu (II), Cr (III + VI) und Mo (VI) auch erhebliche Mengen an U(VI). Daher sind hocheffiziente Sanierungstechnologien erforderlich3,5. Leider sind die entwickelten Sanierungstechnologien wie Komplexierungsprozesse6, Kofällung7,8,9,10, Redoxreaktionen9, Ionenaustausch11,12, Lösungsmittelextraktion13,14, Adsorption auf verschiedenen Materialien15,16,17,18,19 Bioremediation20,21 und Die Immobilisierung auf Nanomaterialien5,18,22,23,24,25,26 bietet spezifische Vor- und Nachteile. Ein Beispiel für besondere Vorteile ist die Entwicklung neuer Sorbentien mit veränderten Eigenschaften, die eine Vielzahl verbesserter Anwendungen, einschließlich Selektivität, bieten. Im Falle der Entfernung von Uran aus wässrigen Lösungen sind zu diesem Zweck einige Forschungsarbeiten zu verzeichnen. Chitosan vernetzt mit Glutaraldehyd in Gegenwart von Magnetit. Das Harz wurde durch die Reaktion mit Tetraethylenpentamin (TEPA) chemisch modifiziert, um aminhaltiges Chitosan herzustellen. Dieses Harz zeigte eine höhere Affinität zur Aufnahme von UO22+-Ionen aus wässrigem Medium27. Chitosan-Komposit auf Schiffsbasis mit magnetischen Eigenschaften. Diese Zusammensetzung zeigte eine hohe Affinität und schnelle Kinetik für die Sorption von UO22+-Ionen28. Magnetische Chitosan-Nanopartikel, funktionalisiert durch Pfropfen von Diethylentriamin (DETA) und Dithizon zur Verbesserung der U(VI)-Sorption bei pH etwa 529. Die Phosphorylierung von Guarkernmehl in Kombination mit Chitosan ergibt ein effizientes Sorptionsmittel für die Entfernung von U(VI) aus leicht sauren Lösungen. Darüber hinaus hat die Phosphorylierung von Guarkernmehl/Magnetit/Chitosan-Nanokompositen antibakterielle Wirkungen sowohl gegen Gram+- als auch Gram−-Bakterien30. Ein weiteres interessantes neues Sorptionsmittel für U(VI) sind Silicakügelchen, die mit Polymeren auf Harnstoff- oder Thioharnstoffbasis funktionalisiert sind31. Beispiele für Nachteile sind die chemischen Methoden, der Ionenaustausch und die Lösungsmittelextraktion. Die Behandlung von Abwässern, die große Mengen an Schadstoffen enthalten, ist äußerst effizient, die Sanierung verdünnter wässriger Systeme (10–3–10–6 M Lösungen) ist jedoch unerschwinglich.

Flotation ist eine der absorbierenden Blasentrennungstechniken, bei der oberflächeninaktive Ionen aus homogenen und heterogenen wässrigen Systemen durch die Einführung eines Tensids entfernt werden, um oberflächenaktive Ionen zu werden, und anschließend Gasmikrodispersionsblasen durch die Lösung in einem Schaum geleitet werden Trennsäule. Die oberflächenaktiven Ionen, die an den Oberflächen der aufsteigenden Blasen absorbiert werden, können nach oben zum Kopf der Schaumtrennsäule getragen und so als kondensierter Schaum (Sublat) aus dem wässrigen System entfernt werden.

Im Trennprozess sind die Eigenschaften der beteiligten Phasen wichtig: oberflächliche Grenzflächeneigenschaften der flüssigen Phase; hohe Hydrophobie und geringe Dichte für Arten im Schaum konzentriert; homogene Dimension der Gasblasen, die den Stoffübergang Flüssigkeit-Schaum gewährleistet; der optimale Gasfluss für die Blasen-Partikel-Aggregation im Schaum.

Die verschiedenen technologischen Varianten wie Ionenflotation4,32,33,34,35, Niederschlagsflotation36, Sorptions-Flotation12,35,37,38,39,40, kolloidale Adsorptionsflotation41, Elektroflotation42, Flotoextraktion43,44 haben sich bestens bewährt Dekontaminationseffizienz einer Vielzahl verdünnter wässriger Systeme45,46,47,48,49,50,51,52.

Die Hauptvorteile sind hohe Selektivität, Anpassungsfähigkeit, hohe Entfernungseffizienz und die Möglichkeit, zur Entfernung ionischer, molekularer, kolloidaler und mikrodisperser Spezies anorganischer oder organischer Natur eingesetzt zu werden35,48,49,50,51,52. Einige von ihnen haben jedoch Nachteile, nämlich die Elektroflotation, die Energie verbraucht, und die Flotation mit dispergiertem Gas, die zu inhomogenen Blasen führt und hochwertiges und widerstandsfähiges poröses Material erfordert. Unter den Blasenerzeugungstechniken wird die Dissolved Air Flotation (DAF)-Technik bevorzugt, da sie in situ kleine homogene Blasen liefert.

Die DAF-Anwendung umfasst zwei Varianten: (a) direkte Druckbeaufschlagung durch Einleiten des Luftstroms in die mit Flotationsreagenzien konditionierte Wasserprobe; (b) Verdünnung der mit Reagenzien konditionierten Probe vor der Flotation mit umgewälztem Wasser unter Druck. Industriell ist die letzte Option, da sie kostengünstig ist und in kleinen, kompakten und relativ einfachen Installationen funktioniert. Schnelligkeit (Flotationszeit beträgt weniger als 5 Minuten), Vielseitigkeit (Entfernung organischer Substanzen und Schwermetalle wie Kupfer, Chrom und Molybdän) und einfache Installation sind weitere Vorteile, die diese Trennmethode empfehlen.

Die Mobilität von U(VI) hängt weitgehend von Änderungen des pH-Werts, Schwankungen des Redoxpotentials in der Umgebung und dem Vorhandensein anderer neutraler und/oder ionischer Spezies wie Huminsäuren, Sulfat-, Phosphat- und Carbonationen ab, die interagieren mit den Uranylionen und wandelt sie in gut lösliche Komplexe um. Carbonat erzeugt beispielsweise hochstabile Uranylcarbonat-Komplexe und spielt eine Schlüsselrolle in seiner Biogeochemie und Bioverfügbarkeit53.

Unter Berücksichtigung der komplexen Chemie uranverseuchter Grubenwässer sowie der Umweltverschmutzung durch andere Industriezweige, die toxische Schwermetalle wie Cu (II), Cr (VI) und Mo (VI) verwenden, soll in dieser Studie die Entfernung von Schwermetallen untersucht werden U(VI) durch Sorption / Niederschlagsflotation aus einfach und mehrfach kontaminierten wässrigen Systemen als natürliche Analoga bzw. reale Grubenwasserproben, um das erworbene Wissen über den Prozessmechanismus zu aktualisieren.

Das in dieser Studie verwendete Sorptionsmittel wird in situ erzeugt und besteht aus Fe2O3 × n H2O. Es wurde unter Berücksichtigung der physikalisch-chemischen Eigenschaften von Eisen und der hohen Trenneffizienz einer Vielzahl von Verunreinigungen, einschließlich U(VI) und der begleitenden Schwermetalle, ausgewählt5,23,24,54 . Diese Wahl wurde getroffen, um die folgenden Vorteile zu nutzen: (i) die Zirkulation eines kleinen Reagensvolumens mit Fe(III) zur Erzeugung des Adsorptionsträgers; (ii) die Reduzierung der Kosten für die Beschaffung von Adsorptionsmittelunterstützung; (iii) Gewährleistung des optimalen Kontakts mit U(VI) durch seine lockere und flockige Struktur; (iv) die Reduzierung der Reaktionszeit und des erzeugten Abfallvolumens. Obwohl Eisenhydroxid nicht einzigartig ist, ist es eine umweltfreundliche und kostengünstige Alternative zu synthetisierten Sorptionsmitteln.

Um die Hydrophobie des mit U(VI) beladenen Sorbens zu erhöhen, wurde ein Kollektor (Tensid) in das System eingeführt, in diesem Fall Natriumoleat (NaOL), C18H33O2Na. Es wurde anderen vorgezogen, da es aufgrund seiner geringen Toxizität, Zugänglichkeit, hohen Verfügbarkeit und nachgewiesenen Sicherheit bei der Verwendung in Lebensmitteln als Bindemittel, Emulgator, Antibackmittel und indirekter Zusatzstoff ein weit verbreitetes und kostengünstiges Reagenz ist55. Die lange C-Kette von Natriumoleat erklärt die hohe Hydrophobie und die oberflächenaktiven (tensidischen) Eigenschaften von Natriumoleat48,49,50,51,52.

Die in dieser Arbeit vorgestellte Forschung wird durch das oben gezeigte praktische wissenschaftliche Interesse gerechtfertigt4,12,32,33,34,35,37,38,39.

Frühere Untersuchungen1 zur Entfernung von U(VI) auf Fe0-basierten Nanomaterialien, die im Labor synthetisiert wurden (NMS), haben ihre Effizienz bei der U(VI)-Entfernung aus karbonatreichem Grubenwasser in etwa einer Stunde, aber nach mehr als 24 Stunden nachgewiesen Reaktionszeit ein Desorptionsprozess aufgrund des löslichen Auftretens von Uranylcarbonat-Komplexen5. Somit wird die kombinierte NMS-Sorption/Flotation-Tandemtechnologie zu einer vielversprechenden Behandlungsalternative. Daher ist die Neuheit dieses Artikels im Vergleich zu früheren Forschungsarbeiten der Vorschlag einer neuen Sanierungstechnologie, die die Reaktivität eisenbasierter Nanomaterialien und die Trenneffizienz der DAF-Technik nutzt.

Alle Reagenzien waren von MERCK-Analysequalität. Alle Lösungen wurden mit gereinigtem Mili-Q-Wasser (Widerstand > 18,2 MΩ cm) hergestellt.

Na4[UO2(CO3)3], Stammlösung (1 g·L−1 U(VI)) und Arbeitslösung (10 mg·L−1) wurden unter Verwendung von Uranylacetat (UO2(CH3COO)2·H2O) und hergestellt wasserfreies Natriumcarbonat (Na2CO3);

Cu (NO3)2, MoO3·H2O und K2CrO4, Arbeitslösungen (10 mg L−1) von Cu(II), Cr(VI) und Mo(VI);

NaOH und HCl, Lösungen zur pH-Einstellung (0,01 M und 0,1 M);

FeCl3, Lösungen (0,01 M und 0,1 M) für Sorptionsmittel in situ erzeugt;

NaOL-Lösungen: 0,25 M, 0,25 × 10–3 M und 0,025 × 10–3 M.

Im Labor synthetisierte NMS (Fe0-basierte Nanomaterialien)1

Heidolph Vibramax 100 Rührer, mit variabler Geschwindigkeit.

290A ORION pH-Meter;

UNICAM PAY SP9 Atomabsorptionsspektrophotometer zur Bestimmung von Cu (II), Cr (VI) und Fe (III);

CINTRA 404 UV-VIS-Spektrophotometer zur U(VI)- und Mo(VI)-Bestimmung.

UHPLC PLATINblue zur NaOL-Bestimmung

FT-NIR-Spektralphotometer MB3600-AAA für IR-Spektren.

Netzsch-Analysator TG 449 C STA Jupiter für die thermische Analyse fester Proben.

Die Experimente wurden im Batch-Modus durchgeführt. Die U(VI)-Probe (200 ml) wurde mit einer Fe(III)-Lösung gemischt mit 0,1 M NaOH in verschiedenen Molverhältnissen [U(VI)]:[Fe(III)] in Kontakt gebracht und kontinuierlich für eine zuvor festgelegte Zeit von 30 Minuten gerührt56 . Nach der Einstellung des pH-Werts wurde die Probe mit dem Tensid (NaOL) in verschiedenen Molverhältnissen [NaOL]:[U(VI)] in Kontakt gebracht und in die Flotationszelle überführt, die an einen Druckwasserbehälter gekoppelt ist. Der Behälter ist mit luftgesättigtem Wasser unter einem Druck von 5 × 105 N·m−2 gefüllt. Ein Aliquot Wasser unter Druck (Verdünnungsverhältnis VProbe:VWasser = 3:1) wurde in den Boden der Flotationszelle eingeleitet und es wurden Mikroblasen gleichmäßiger Größe erzeugt. Dadurch haften sie an der Oberfläche des gebildeten Feststoffs (in situ erzeugtes Sorbens und auf seine Oberfläche geladenes U(VI)) und dieser steigt zum oberen Ende der Flotationszelle. Die Flotationszeit betrug 5 Minuten, bis sich der gesamte Schaum oben abgetrennt hatte. Die Restkonzentration von U(VI), Fe (III) und NaOL wurde analysiert. Alle Experimente wurden dreifach durchgeführt.

Durch die Untersuchung der Einflussfaktoren (pH-Wert, Molverhältnis, Metallionenkonzentrationen, erforderliche Luft usw.) durch %R = f(property)max wurden die optimalen Bedingungen für die U(VI)-Trennung ermittelt.

Die Entfernungseffizienz wurde nach der Gleichung berechnet:

Wo,

Ci ist die Anfangskonzentration an Metallionen (mg·L−1);

Cf ist die Endkonzentration an Metallionen (mg·L−1).

Der Adsorptionsprozess von U(VI) unter Arbeitsbedingungen ist durch eine isotherme Dynamik bzw. kinetische Modelle gekennzeichnet. Die erhaltenen Ergebnisse56 legen nahe, dass der Prozess gemischt ist und sowohl physikalische als auch chemische Wechselwirkungen zwischen wässrigen U(VI)- und Fe(III)-Spezies (Mitfällung) beinhaltet. Basierend auf den Korrelationskoeffizienten (R2) wurden die Sorptionsgleichgewichtsdaten in der folgenden Reihenfolge an die Isothermenmodelle angepasst: Langmuir (0,9808) > Temkin (0,8715) > Freundlich (0,8344). Die nahe beieinander liegenden Werte von KF, Qeexp und Qecalc legen nahe, dass der Prozess eine Chemisorption beinhaltet, was gut mit der Tatsache übereinstimmt, dass er der Kinetik pseudo-zweiter Ordnung folgte, wie durch andere Studien bestätigt57,58.

Zwei Arten von Grubenwasserproben (MW), nämlich „einfach“ und „mit NMS vorbehandelt“ (VProbe = 400 ml, pH-Bereich = 7,5–9,5, mNMS = 0,1 g, τKontakt = 30 min, Rührgeschwindigkeit 250 U/min ) wurden einem zuvor untersuchten Sorptions-/Flotationsprozess unterzogen. Grubenwasserproben (MW1–3) wurden an einem ehemaligen Uranbergbaustandort in der Region Banat entnommen.

Bezüglich der „Vorbehandlung mit NMS“-Proben wird erwähnt, dass das verwendete Nanomaterial folgende Eigenschaften aufweist1:

die Oberfläche (nach BET-Analyse) betrug 14,8 m2/g für über 80 % der untersuchten Nanopartikel;

Partikelgrößenverteilung (durch TEM-Analyse) im Bereich 0–50 nm;

Die XRD-Analyse der Kristallinität ergab eine ungeordnete/amorphe Struktur;

Die XPS-Analyse der chemischen Zusammensetzung der Oberfläche ergab % Fe = 30,5, % O = 32,1, % C = 14,5 und % B = 22,9;

Die Oxiddicke (gemäß XPS-Analyse) betrug 3–4 nm;

Oberflächenchemie (Fe0 / Fe2+ = 0,02 und Fe2+ / Fe3+ = 0,38) 1;

Der pH-Wert ist äußerst wichtig, da er die Ladung, die Struktur und die Konzentration von U(VI)-Spezies in verdünnten wässrigen Systemen bestimmt (Abb. 1). Die U(VI)-Spezies wurden mit der Software Phreeqc Interactive 3.2.2 und der Datenbank llnl.dat berechnet, wobei nur die einfache wässrige Lösung von Na4[UO2(CO3)3] mit 0,042 mM U(VI) (10 mg·L−1 U) berücksichtigt wurde (VI)) bzw. (Hauptkonzentration der Versuchsproben). Der pH-Wert lag zwischen 2 und 12, um alle Arten natürlicher Wässer abzudecken, beispielsweise stark saure Wässer aus sauren Bergbauentwässerungen und solche aus der Uranbergbauindustrie. Die Ionenstärke wurde von der Software bestimmt.

U(VI)-Spezies in der Mischung U(VI) + Fe(III), berechnet mit der Software Phreeqc Interactive 3.2.2 und der Datenbank llnl.dat. (a) Hydroxidkomplexe; (b) – Carbonatkomplexe.

Speziesberechnungen wurden unter Berücksichtigung des einfachen wässrigen Systems durchgeführt, das nur die einfache chemische Substanz ohne jegliche Zugabe von Salzen enthielt, um eine konstante Ionenstärke sicherzustellen. Die Ionenstärke wurde von der Software berechnet. Die Summe der Stoffmengenanteile betrug unter Berücksichtigung aller beteiligten Spezies 1. Arten mit sehr kleinen Stoffmengenanteilen wurden nicht angezeigt.

Die für [U(VI)] = 0,042 mM erhaltenen Kurven stimmen mit der Literatur überein59. Gemäß den in Abb. 1 dargestellten berechneten Daten sind die wahrscheinlichen U(VI)-Spezies, die im pH-Bereich von 7,0–9,5 vorkommen: (a) Hydroxidkomplexe – UO2(OH)2, [UO2(OH)3]−, [ (UO2)3(OH)7]− und Carbonatkomplexe – UO2CO3, [UO2(CO3)2]−2, [UO2(CO3)3]−4 und [(UO2)2CO3(OH)3]− in Übereinstimmung mit Literatur53,59. Aufgrund der unterschiedlichen Fraktionsverhältnisse wurden die U(VI)-Hydroxid- und Carbonatspezies getrennt aufgetragen.

Abbildung 2 zeigt die mit der Software Phreeqc Interactive 3.2.2 und der Datenbank llnl.dat berechneten sorbierenden Fe(III)-Spezies.

Fe (III) wässrige Spezies in der Mischung U(VI) + Fe(III), berechnet mit der Software Phreecq Interactive 3.1.1-8288 unter Verwendung der Datenbank llanl.dat.

Aus Abb. 2 geht hervor, dass Fe2O3·nH2O im pH-Bereich zwischen 7,0 und 9,0 gebildet wird, identisch mit dem von [(UO2)2CO3(OH)3]− und UO2(OH)2. Daher kommt es zu einer Konkurrenz zwischen diesen Arten. Ihre Bildung berücksichtigt die aufsteigende Reihenfolge des Löslichkeitsprodukts (Ksp) Ksp, Fe(OH)3 = 4 · 10–38 < Ksp, UO2(OH)2 = 1,1 · 10–22 < Ksp, UO2CO3 = 1,8 · 10–12 < Ksp, FeCO3 = 10–10.560,61.

Der Einfluss des pH-Werts auf die Entfernungseffizienz wurde bei der Sorption/Flotation von Niederschlägen anhand der Funktion %R = f(pH) untersucht (Abb. 3).

%RU(VI) und CU(VI) = f(pH), Vsample = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, [U(VI] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 100 : 1, Kontakt Zeit 30 min, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1

Die U(VI)-Proben (200 ml) mit 10 mg·L−1 U(VI) wurden mit einer Fe(III)-Lösung im Molverhältnis [U(VI)]:[Fe (III)] = 1:100 in Kontakt gebracht. Dies wurde durch Vorversuche62 unter konstantem Rühren (250 U/min) für 30 Minuten ermittelt, um das Sorptionsmittel in situ (Fe2O3·nH2O) zu erzeugen. Die pH-Einstellung erfolgte im pH-Bereich 7,0–9,5 entsprechend der maximalen Sorbensmenge (Abb. 4). Nach der pH-Einstellung wurde die Probe mit dem Tensid (NaOL) im Molverhältnis [NaOL]:[U(VI)] = 1:151,63 in Kontakt gebracht, in die Flotationszelle überführt und im Verdünnungsverhältnis VProbe:VWasser verdünnt : = 3 : 1 mit destilliertem Wasser unter Druck, wie oben beschrieben. Restkonzentrationen von U(VI) wurden analysiert.

(a) %RU(VI) = f ([U(VI)] : [Fe(III)]) im optimalen pH-Bereich; (b) %RFe(III) = f([U(VI)] : [Fe(III)]) im optimalen pH-Bereich (Vsample = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Kontaktzeit 30 min, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3:1).

Die besten U(VI)-Entfernungseffizienzen (%R > 98 %) mit sehr ähnlichen Werten wurden im pH-Bereich von 7,5–9,5 erzielt, was durch die physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von U(VI)-Spezies erklärt werden kann, die durch Sorption und/oder Fällung untersucht wurden In situ erzeugte Sorbensspezies: [Fe (OH)2] +, Fe (OH)3 und [Fe (OH)4]−, dargestellt in Abb. 2. Wang et al.64 haben gezeigt, dass die Oberflächenladung des Sorbens durch beeinflusst wird Alterung65 durch seine Konzentration und das Zetapotential der in situ erzeugten Sorbentien ist bei einem pH-Wert um 8 positiv und wird dann negativ66.

Die Sorptionsmitteldosis ist wichtig für die hocheffiziente Entfernung von U(VI)-Spezies aus verdünnten wässrigen Systemen durch Sorption/Flotation, wobei die möglichen Wechselwirkungen physikalischer (Sorption) oder chemischer (Mitfällung) Natur sind. Die optimale Menge an Sorptionsmittel ist ein Minimum an Feststoffabfall, aber ein Maximum an Adsorptionsmittelunterstützung, das maximale Effizienz gewährleistet.

Die verschiedenen Molverhältnisse [U(VI)]:[Fe(III)] im Bereich zwischen 1:5 und 1:100 wurden unter Verwendung bekannter Volumina von 0,1 M und 0,01 M FeCl3-Lösungen bereitgestellt. Die pH-Einstellungen im Bereich von 7,5–9,5 wurden mit 0,1 M und 0,01 M NaOH-Lösungen vorgenommen. Die Untersuchungen wurden für die pH-Werte 8,5, 9,0 und 9,5 (pH-Wert realer Grubenwässer) durchgeführt. Die Konzentration des verwendeten Tensids war bei allen Experimenten gleich, um die beste Festphasentrennung zu erzielen. Abbildung 4a, b zeigen die erhaltenen Ergebnisse für die Restkonzentrationen von U(VI) und Fe (III) und die Rückgewinnungseffizienz.

Niedrigere Molverhältnisse [U(VI)] : [Fe(III)] zwischen 1:5 und 1:25 waren nicht ausreichend, da die U(VI)-Konzentrationen den gesetzlichen Grenzwert auf internationaler Ebene überschreiten67. Die Kontaktfläche zwischen Sorptionsmittel und Schadstoff war gemäß der geltenden Gesetzgebung für die Entfernung von U(VI) nicht effizient.

Das Molverhältnis [U(VI)]:[Fe (III)] = 1:75 und pH = 8,75, 9,0 und 9,5 entsprechen einer maximalen Effizienz der U(VI)- und Fe(III)-Entfernung, %R = 99,96 % (CU(VI) = 0,0044 mg·L−1 und CFe(III) = 0,01 mg·L−1 als Mittelwert).

Bei der Fällflotation liegt der Tensidverbrauch im unterstöchiometrischen Molverhältnis. Die Konzentration ist jedoch wichtig, da die Schwimmfähigkeit bei Konzentrationen unterhalb der kritischen mizellaren Konzentration des Tensids zunehmen sollte68.

Um die bestmögliche Trennung des mit U(VI) beladenen Sorbens zu gewährleisten, ist es notwendig, die optimale Menge an NaOL zu bestimmen, das aufgrund seiner langen C-Kette die Hydrophobie und Schwimmfähigkeit der festen Phase erhöht63. Wässrige Natriumoleatspezies sind pH-abhängig, daher wurden für die Durchführung der Experimente die gleichen pH-Werte angegeben.

Laut51,63 sollten folgende chemische Gleichgewichte zwischen den Oleatspezies berücksichtigt werden:

wobei: RH Ölsäure ist; R− ist Oleation; R2H− ist ein Säure-Seifen-Komplex; R2HNa ist ein saures Seifensalz und R22− ist ein Oleat-Dimer.

Die Ergebnisse der Experimente sind in Abb. 5 dargestellt.

(a) %RU(VI) = f([U(VI)] : [NaOL]) im optimalen pH-Bereich; (b) %RFe(III) = f([U(VI)] : [NaOL]) im optimalen pH-Bereich (Vsample = 200 ml, Kontaktzeit 30 Min., Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Molverhältnis [U(VI). )] : [Fe (III)] = 1 : 75, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1).

Die in Abb. 5 gezeigten Ergebnisse legen nahe, dass das zuverlässigste Molverhältnis [U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2 ist.

Die Kontaktzeit umfasst sowohl die Zeit, die zur Herstellung des Sorptionsmittels in situ erforderlich ist, als auch die Zeit der pH-Wert-Einstellung; Der ermittelte Arbeits-pH-Wert von 8,75 entsprach den Literaturdaten24,25,69 bezüglich der Bildung des Fe2O3 ∙ n H2O-Niederschlags innerhalb der Grenzen 7,0–9,5, wie in Abb. 2 dargestellt. %R-Werte als Funktion der Kontaktzeit sind in Abb. 6 dargestellt.

%R = f (Kontaktzeit), Vsample = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, pH = 8,75, [U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2 , p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1

Es ist zu beobachten, dass die Entfernungseffizienz (%R) nach 30 Minuten den Maximalwert von 99,96 erreicht. Eine zusätzliche Verlängerung der Kontaktzeit führt zu keiner Änderung der Entfernungseffizienz (%R = 99,96). Daher wurde eine Kontaktzeit von 30 Minuten gewählt, da ein anderer höherer Wert nicht gerechtfertigt ist.

Dieser Faktor ist in der Sorptionsstufe von U(VI) am Sorptionsmittel wichtig. Hohe Rührgeschwindigkeiten führen zu kleineren Sorbensflockengrößen und einer geringeren U(VI)-Entfernungseffizienz.

Abbildung 7 zeigt, dass 250 U/min die beste Rührgeschwindigkeit sind, um U(VI)- und Fe(III)-Entfernungseffizienzen von > 98 % zu erreichen.

%R = f (Rührgeschwindigkeit), Vprobe = 200 ml, Kontaktzeit 30 Minuten, pH = 8,75, Molverhältnis [U(VI)]: [Fe(III)]: [NaOL] = 1:75:1×10 –2, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1

Der Luftdruck im Druckwasserbehälter der Flotationszelle gewährleistet die Bildung homogener Blasen, die das mit U(VI) beladene feste Sorptionsmittel aufnehmen können und eine ausreichende Auftriebskraft gewährleisten, damit sich das beladene Sorptionsmittel am oberen Ende der Flotationszellensäule konzentrieren kann . Daher gewährleistet ein niedriger Luftdruck diese Bedingungen nicht und begünstigt den umgekehrten Prozess der Ablagerung des beladenen Sorptionsmittels am Boden der Flotationszellensäule48,49. Höhere Luftdruckwerte führen zu Turbulenzen, die sich negativ auf die Stabilität des mit Aggregatblasen beladenen Sorptionsmittels auswirken.

Die erhaltenen und in Abb. 8 dargestellten Ergebnisse legen nahe, dass der beste Arbeitswert des Luftdrucks p = 4·105 N·m−2 ist, wenn die Entfernungseffizienz maximal ist: %RU(VI) = 99,96 und %RFe(III). ) = 99,95 %.

%R = f(p), Vsample = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Kontaktzeit 30 min, pH = 8,75, Molverhältnis [U(VI)] : [Fe(III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1

Die Variation der Schadstoffkonzentration hat einen wichtigen Einfluss auf die Trenneffizienz, da sie den Reagenzienverbrauch und das Volumen des beladenen Sorptionsmittels bestimmt.

Wenn die Konzentration hohe Werte erreicht, erhöht sich somit das Gewicht des beladenen Sorptionsmittels und verringert sich die Schwimmfähigkeit der festen Phase.

Abbildung 9 zeigt die Auswirkung einer Erhöhung der U(VI)-Konzentration auf die Entfernungseffizienz. Steigt auf 99,96 % und sinkt dann leicht auf Konzentrationen über 20 mg·L−1.

%R = f(U(VI)), Vprobe = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Kontaktzeit 30 min, pH = 8,75, Molverhältnis [U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1

Die optimalen Parameter (bei maximaler Entfernungseffizienz, %R) in der Reihenfolge der Stufen des Sorptions-/Flotationsprozesses sind:

U(VI)-Konzentration 10 mg L−1;

pH-Bereich der Flotation 7,5–9,5;

U(VI) : Sorptionsmitteldosis, [U(VI)] : [Fe(III)] = 1: 75;

Kontaktzeit U(VI) mit Fe(III) = 25 Min.;

Rührgeschwindigkeit = 250 U/min;

Molverhältnis [U(VI)]: [NaOL] = 1: 1 × 10–2;

Kontaktzeit U(VI) mit Fe(III) und NaOL = 5 Min.;

Luftdruck, p = 4 × 105 N m−2;

Flotationszeit = 5 Min.

Sieben Proben (Vsample = 200 ml) wurden hergestellt, in die jeweils 10 mg·L−1 U(VI), Cu (II), Cr (VI) und Mo(VI) eingebracht wurden, und einer Sorption/Flotation unterworfen die optimalen Werte der zuvor festgelegten Arbeitsparameter, um die Wechselwirkungen zwischen allen Ionenspezies zu beobachten. Die Ergebnisse legen nahe, dass in der Mehrkomponentenlösung Cu(II) und Fe(III) ausfallen und U(VI) sorbiert und/oder ausgefällt werden könnte. Die Mo(VI)- und Cr(VI)-Spezies können auch an in situ erzeugtem Fe2O3 ∙ n H2O sorbiert werden.

Im Fall von Cu (II) deuten die erhaltenen Ergebnisse darauf hin, dass es bei einem Arbeits-pH-Wert von 8,75 als Cu(OH)249,70,71,72 ausfällt.

Die Bildung der Niederschläge erfolgt in der Reihenfolge vom niedrigsten zum löslichsten Produkt, d. h. Fe(OH)3 (Ksp = 2,79 × 10–39) < UO2(OH)2 (Ksp = 1,1 × 10–20) < UO2CO3 (Ksp = 1,8 × 10–12) < CuCO3 (Ksp = 1,4 × 10–10)49,60,61,70,71,72, gemäß dem zuvor genannten Prinzip (3.1.1).

Laut Literatur ist die Hauptspeziation von Cr(VI) bei einem Arbeits-pH-Wert von 8,75 CrO42−73,74.

Im Fall der Mo(VI)-Spezies wiesen die Forscher darauf hin, dass die wahrscheinliche Hauptspeziation MoO42− mit einem maximalen Konzentrationswert bei pH = 7 ist, während die Konzentrationen der anderen beiden, H2MoO4 und HMoO4−, sehr niedrig sind75.

Abbildung 10 zeigt den Einfluss der Begleitionen auf die U(VI)-Entfernung durch Sorption / Niederschlagsflotation. Es kann beobachtet werden, dass, wenn Cu (II)- und Mo (VI)-Spezies U(VI) in Bikomponentensystemen begleiten, die Sorptions-U(VI) im Gegensatz zu Cr (VI) nicht von ihnen beeinflusst wird, was die Entfernung verringert Effizienz von U(VI).

Einfluss der begleitenden metallischen Ionenspezies Ci = 10 mg·L−1 auf die Variation des U(VI)-Gehalts in den wässrigen verdünnten Systemen nach Sorption / Niederschlagsflotation.

Es kann auch beobachtet werden, dass die Entfernungseffizienz von U(VI) aus diesen untersuchten wässrigen Systemen nach dem Sorptions-/Flotationsprozess sehr hoch ist (%R > 99), wenn man bedenkt, dass die Restkonzentration von U(VI) in der Lösung Werte aufweist im Bereich von 0,1–1,9 µg·L−1, was viel niedriger ist als die maximal zulässige gesetzliche Grenzkonzentration (0,02 mg·L−1), die in den WHO-Vorschriften festgelegt ist.

Andere Forschungsstudien, die Wechselwirkungen in den wässrigen Spezies von U(VI) und den Schwermetallen, die das in situ erzeugte Sorbens begleiten, aufzeigen, haben auf eine dominante metallische Ionenspeziation in den verdünnten wässrigen Systemen hingewiesen, die den untersuchten ähnlich sind.

Riba et. al. hat gezeigt, dass für eine Lösung mit [U(VI)] = 4,2 mM (10 mg·L−1) in Kontakt mit 1,2 % O2(g) und 0,017 % CO2(g) ein pH-Bereich von 8 bis 9 der dominierende Wert ist Spezies sind [UO2(CO3)3]4− und [UO2(CO3)2]2−25.

Wanze et.al. hat darauf hingewiesen, dass für [U(VI)] = 4,2 × 10–6 M, gelöst in 0,01 M NaCl-Lösung in Gegenwart von Carbonat [CO32−] = 1 × 10–2 M, die gleichen dominanten Speziationen vorliegen69.

Das Vorhandensein von [MoO42−] wurde von Mitchell im System mit [Mo (VI)] = 0,3 und 1 mM (3 mg/L und 100 mg/L) bei einem pH-Bereich von 2 bis 775 nachgewiesen.

Laut Matis und Mavros fällt in einem verdünnten wässrigen System mit Cu (II) = 10 mg/L im pH-Bereich 8 bis 10 Cu(OH)233 aus.

Für [Cr (VI)] zwischen 10–4 und 6 × 10–4 M im pH-Bereich von 1 bis 12 ist die dominierende Speziation CrO42–74,76.

Die erhaltenen Ergebnisse belegen das Vorhandensein einer Konkurrenz zwischen den vorhandenen Metallionen-Ionenspezies, um sich mit elektrischer Ladung an die aktive Oberfläche des Sorbens zu binden74. Da sich der Sorptionsnullpunkt des Sorptionsmittels mit zunehmender Menge an Fe2O3 ∙ n H2O64 ändert, deuten die erhaltenen Ergebnisse darauf hin, dass Cu (II)-Spezies ausfallen und Cr (VI) und Mo (VI) durch Sorption aus der wässrigen Lösung entfernt werden. Die experimentellen Ergebnisse deuten darauf hin, dass es möglich ist, dass U(VI) als Carbonatkomplex elektrostatisch an die elektrisch geladene Oberfläche des Sorbens gebunden wird.

Experimentelle Ergebnisse belegen, dass die begleitenden Schwermetalle keinen wesentlichen Einfluss auf die Abscheideleistung haben.

Aus der Untersuchung der Einflussfaktoren, die mit der maximalen Effizienz der U(VI)-Trennung korrelieren, ergibt sich, dass die optimalen Arbeitsparameter der U(VI)-Trennung durch Sorption / Niederschlagsflotation sind: pH-Bereich 7,0–9,5, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Kontakt Zeit 30 min, Molverhältnis [U(VI)] : [Fe(III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2, p = 4·105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1, Flotationszeit 5 min, abhängig vom anfänglichen Konzentrationsbereich von U(VI) = 1–30 mg·L−1.

Die für die synthetischen wässrigen Systeme ermittelten optimalen Arbeitsbedingungen wurden an realen Grubenwasserproben validiert und es wurden sehr gute Ergebnisse erzielt.

Vorläufige Daten zur Wechselwirkung zwischen U(VI) und Sorptionsmittel wurden mithilfe der FT-IR-Spektrenanalyse von zwei Proben erhalten, die unter optimalen Arbeitsbedingungen für Sorption/Präzipitatflotation erhalten wurden. Probe 1 – Fe2O3∙nH2O und Probe 2 – Fe2O3∙nH2O mit U( VI) kohlensäurehaltiger Komplex.

Beide Spektren umfassen die IR-Bande bei 3400 cm−1, die den Streckungsmoden von H2O-Molekülen oder der Beschichtung wasserstoffgebundener OH-Oberflächengruppen zugeordnet werden kann, während die IR-Bande bei 3037 cm−1 auf das Vorhandensein der OH-Streckschwingungsmode zurückzuführen ist α-FeOOH und ein entsprechender markanter Peak H2O koordinierten oder adsorbierten nahe 1620 cm−177.

Die Fixierung der Ionen des U(VI)-Carbonatkomplexes am Adsorbens scheint durch die Bewegung hervorgehoben zu werden, die in Probe 2 von 653 cm−1 auf 626 cm−1 beobachtet wird. Die Behauptung scheint durch den positiven Potentialwert nahe pH = gestützt zu werden 8,0 66.

Tabelle 1 zeigt die charakteristischen Banden, die den Sublaten zugeschrieben werden, die nach der U(VI)-Trennung von Cr(VI), Cu(II) und Mo(VI) durch Sorption/Präzipitatflotation erhalten wurden.

Alle FT-IR-Spektren mit den in Tabelle 1 gezeigten charakteristischen Banden weisen die folgenden spezifischen Peaks auf:

Im Bereich von 3000–3650 cm−1 werden assoziierte und nichtassoziierte Hydroxylgruppen zugeordnet;

Im Bereich von 1620–1634 cm−1, zurückzuführen auf das auf der in situ erzeugten Fe2O3·nH2O-Oberfläche adsorbierte Wasser;

Die charakteristischen Banden um den Wert von 1500 cm−1 sind auf die Streckschwingung der Carbonationen zurückzuführen und liegen für I (Fe(III)) bei 1486 cm−1 und für A (Fe(III) + U(VI)) bei 1521 cm vor -1, für B(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI)) bei 1542 cm−1, für C(Fe(III) + U(VI) + Cu(II)) bei 1512 cm−1 , für E(Fe(III) + U(VI) + Mo(VI)) bei 1518 cm−1, für D (Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Cu (II)) mit Schulter bei 1519 cm−1, für F(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Mo(VI)) mit Schulter bei 1540 cm−1, für G(Fe(III) + U(VI) + Cu(II) + Mo(VI)) mit Schulter bei 1526 cm−1 und für H(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Cu(II) + Mo(VI)) bei 1512 cm− 1;

Die charakteristischen Banden um den Wert von 1400 cm−1 können der Verformungsschwingungsbindung von FeOOH zugeschrieben werden und sind in allen Proben außer Probe I (Fe(III)) vorhanden, was darauf hindeutet, dass U(VI), Cr(VI) und Mo( VI) könnte an der Sorptionsoberfläche gebunden sein und Cu(II) könnte beim Arbeits-pH-Wert als Kupfercarbonat ausgefällt werden;

Die charakteristischen Banden bei 703 cm−1, die νFe-O zugeschrieben werden, sind in den Proben A (Fe (III) + U(VI)) und B (Fe (III) + U(VI) + Cr (VI)) vorhanden und scheinen darauf hinzuweisen die Möglichkeit einer U(VI)-Bindung am in situ erzeugten Sorbens;

Die charakteristischen Banden bei 682 cm-1, 647 cm-1 und 612 cm-1, die δFe-O aus Probe I (Fe (III)) zugeschrieben werden, scheinen auf die Existenz verfügbarer aktiver Zentren für U(VI) und die dazugehörigen Verbindungen hinzuweisen Element-Ionen-Bindung;

Die für den Komplex [(UO2)2(OH)2]2+ + CO32− charakteristische Bande erscheint nur in den Systemen: C(Fe(III) + U(VI) + Cu(II)) bei 683 cm−1; E(Fe(III) + U(VI) + Mo(VI)) bei 690 cm−1 und F(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Mo(VI)) bei 683 cm−1 ;

Die Banden δFe-O und νFe-O sind ebenfalls zu niedrigeren Werten verschoben, was darauf hindeutet, dass Chemisorption auch auf diesem Niveau möglich sein könnte.

Die FT-IR-Spektrenanalyse legt nahe, dass eine Möglichkeit für die Bildung des [(UO2)2(OH)2]2+CO32−-Komplexes besteht, wenn man bedenkt, dass die Reaktionskinetik pseudo-zweiter Ordnung ist und die Chemisorption beinhaltet. Gleichzeitig kann beim Arbeits-pH-Wert Cu (II) ausfallen und Cr (VI) und Mo (VI) am Fe (III)-Oxyhydroxid 50,74 adsorbiert werden.

Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse der thermischen Analyse der Sublate, die nach der Trennung von U(VI) von Cr (VI), Cu (II) und Mo (VI) durch Sorption/Präzipitatflotation erhalten wurden.

Die Analyse der TG/DTG/DTA-Kurven zeigt den nicht-isothermen Abbauprozess der Sublate in der Luftatmosphäre bei den Zwei-, Drei- und Vierkomponentensystemen. Die Proben wurden drei aufeinanderfolgenden Zersetzungs- und Wasserverlustprozessen unterzogen (Tabelle 2).

Der erste endotherme Prozess (20–120 °C) weist auf einen vollständigen Feuchtigkeitsverlust hin. Die analysierten Proben weisen eine ähnliche Feuchtigkeit auf. Die Gewichtsverluste in diesem Stadium betragen etwa Δm1 = 4,57–6,21 % bei maximalen Temperaturen im Bereich von 97,1–109,3 °C.

Die Proben scheinen im Temperaturbereich von 120–250 °C stabil zu sein. Dann folgt der zweite Zersetzungsprozess, der exotherm ist (250–350 °C) und die Hauptabbaustufe mit dem Gewichtsverlust Δm2 = 6,14–8,07 % bei den maximalen Temperaturen in den Bereichen 273,0–281,0 °C und 304,1–347,5 ° darstellt C bzw.

Bei höheren Temperaturen (350–900 °C) erfolgte in der zweiten Abbaustufe der letzte exotherme Prozess der thermisch-oxidativen Zersetzung nichtflüchtiger Produkte.

In allen Fällen weisen die ähnlichen Restgewichte Δm3 = 1,35–2,06 % bei Temperaturen im Bereich von 513,7–620,9 °C auf das Vorkommen der untersuchten Mischungen von Metallionen und Oxiden hin.

Zuvor ermittelte optimale Parameter für die Sorptions-/Präzipitatflotationstechnik wurden an 10 identischen Probenlösungen (Co = 10 mg/L) untersucht, die zwei unterschiedlichen Molverhältnissen ([U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1) entsprechen : 75 : 1 × 10–2 bzw. 1 : 100 : 1 × 10–2, um die Reproduzierbarkeit der U(VI)-Entfernung nach der Student-Methode zu berechnen (Tabelle 3).

Die Grubenwasserproben (MW1-MW3) wurden aus einem ehemaligen Uranbergbaustandort im Banat entnommen und ihre chemische Zusammensetzung ist in Tabelle 4 dargestellt. Sie wurden gemäß dem vorgeschlagenen Fließschema (Abb. 12) mit bzw. ohne pH-Wert-Einstellung aufbereitet . Der pH-Wert wurde mit 0,1 M HCl-Lösung auf den Arbeitswert von 8,75 eingestellt.

Es wurde beobachtet, dass die U(VI)-Entfernungseffizienz nach der pH-Wert-Einstellung höher war, sodass die Sorptionsflotation sehr effizient war (Abb. 11).

%RU(VI) = f (pH-Einstellung), Vprobe = 200 ml, Rührgeschwindigkeit 250 U/min, Kontaktzeit 30 Minuten, Molverhältnis [U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2, p = 4 × 105 N·m−2, Verdünnungsverhältnis VProbe : VWasser = 3 : 1, wobei MW1–MW3 – Proben ohne pH-Einstellung und MW1C–MW3C – Proben mit pH-Einstellung sind.

Abbildung 12 fasst ein vorgeschlagenes technologisches Verarbeitungsdiagramm (Flussdiagramm) des mehrfach kontaminierten wässrigen Systems durch Sorptionsflotation zusammen.

Das Trennschema zur Behandlung eines Mehrkomponentensystems durch Sorptionsflotation ist an das untersuchte System angepasst51.

Falls die Proben ohne pH-Einstellung verarbeitet wurden, betrugen die Trenneffizienzen 96,6 % für Probe MW1 und 97,2 % für MW2- und MW3-Proben (Abb. 13).

U(VI)-Restkonzentrationsänderung in drei realen Wasserproben nach der Immobilisierung – Sorptions-/Flotationsverarbeitung, wobei: MW1i–MW3i die flüssige Phase ist, die nach der Immobilisierung auf NMS entsteht; MW1c–MW3c ist eine flüssige Phase mit einem pH-Wert von FeCl3 0,1; MW1f.–MW3f. ist die flüssige Phase, die nach der Immobilisierung auf NMS, Dekantierung, Sammlerzugabe und Flotation entsteht.

Falls die Proben mit pH-Einstellung bei pH = 8,75 mit 0,1 M HCl-Lösung verarbeitet wurden, wurde %RU(VI) > 99 für MW1C–MW3C-Proben erhalten (Abb. 13).

Man kann feststellen, dass die Effizienz der U(VI)-Entfernung bei den pH-angepassten Proben höher war als bei den anderen, was die optimalen Werte der zuvor untersuchten Parameter bestätigt.

Der erzeugte feste Abfall kann gelagert oder als U(VI)-Sekundärquelle für die Herstellung von Kernbrennstoff recycelt werden.

Die Validierung der optimalen Parameter der Tandem-Prozessimmobilisierung bei der NMS-Flotation an realen Wasserproben wurde in zwei Varianten durchgeführt:

Ohne pH-Einstellung und Sorptionsmittelzugabe: Die echten Wasserproben mit der in Tabelle 4 gezeigten chemischen Zusammensetzung (300 ml) MW1–MW3 wurden mit 0,15 g NMS vorbehandelt und 30 Minuten lang unter Rühren bei 250 U/min kontaktiert. Die feste Phase wurde durch Dekantieren abgetrennt. Zu der resultierenden flüssigen Phase, MW1i–MW3i, wurde die entsprechende Menge einer 0,25 × 10−3 M NaOL-Lösung hinzugefügt und ohne pH-Einstellung und ohne Zugabe von FeCl3 0,1 M flotiert, da das vom NMS in der filtrierten Lösung bereitgestellte Fe2+ und Fe3+ vorhanden war als Adsorptionsträger verwendet. Nach der Flotation sind die Wasserproben MW1f.–MW3f. wurden erhalten (Abb. 14).

Mit pH-Einstellung und Sorptionsmittelzugabe: Die echten Wasserproben mit der in Tabelle 4 gezeigten chemischen Zusammensetzung (300 ml) MW1–MW3 wurden 30 Minuten lang unter Rühren bei 250 U/min mit 0,15 g NMS vorbehandelt. Die feste Phase wurde durch Dekantieren abgetrennt. Zu der resultierenden flüssigen Phase, MW1i–MW3i, wurde der pH-Wert mit 0,1 M FeCl3-Lösung eingestellt, um die Zugabe des Fremdions zu vermeiden, die entsprechende Menge 0,25 × 10−3 M NaOL-Lösung wurde zugegeben und nach der Flotation wurden Proben MW1c–MW3c entnommen wurden erhalten (Abb. 15).

Durch Immobilisierung und Flotation ohne pH-Einstellung und in situ wurde Fe2O3·nH2O erzeugt, wobei nur der Fe(III)-Rest nach der U(VI)-Immobilisierung auf NMS verwendet wurde.

Immobilisierung und Flotation, wobei zur pH-Einstellung 0,1 M FeCl3-Lösung verwendet wird, das Reagenz für die In-situ-Erzeugung des Sorptionsmittels.

Abbildung 13 zeigt den U(VI)-Restgehalt nach Immobilisierung und Flotation realer Wasserproben.

Zwei Versionen des Trennschemas, die beide U(VI)-Entfernungsmethoden nutzen, ergaben Folgendes: eines ohne pH-Einstellung und ohne In-situ-Erzeugung von Fe2O3·nH2O (Abb. 14) und ein anderes mit pH-Einstellung und mit In-situ-Fe2O3 ·nH2O erzeugt (Abb. 15).

Die erhaltenen Ergebnisse an realen Wasserproben legen nahe, dass die U(VI)-Abtrennung durch Sorption/Flotation von Niederschlägen entweder als einzelne Methode oder als zusätzliche Stufe im Fall der in situ-Nutzung von Nanomaterialien auf FeO-Basis eingesetzt werden kann.

In diesem Artikel wurde die Möglichkeit untersucht, U(VI) und einige damit verbundene Metallionen, die für wässrige Mehrkomponentensysteme in der Uranindustrie spezifisch sind, durch einen effizienten Entfernungsprozess wie Sorption an einem in situ erzeugten Sorptionsmittel (Fe2O3 ∙ nH2O) und anschließende Flotation (%RU) zu entfernen (VI) und %RFe(III) > 99) unter Arbeitsbedingungen (Ci,U(VI) = 10 mg ∙ L−1, pH-Bereich = 7,5–9,5, [U(VI)] : [Fe(III)] = 1 :75, Kontaktzeit = 30 Min., Rührgeschwindigkeit = 250 U/min, [U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2, p = 4 × 105 N ∙ m−2, Flotationszeit = 5 Min.).

Bei der Festlegung des Trennprozesses wurden die vorhandenen Speziationen, mögliche Wechselwirkungen und wahrscheinlich am Prozess beteiligte Spezies (pH-Bereich 7,0–9,5) berücksichtigt: U(VI)-Hydroxidkomplex (UO2(OH)2, [UO2(OH)3 ]− und [(UO2)3(OH)7]−), U(VI)-Carbonatkomplexe (UO2CO3, [UO2(CO3)2]−2, [UO2(CO3)3]−4 und [(UO2)2CO3 (OH)3]−), Fe(III)-Hydroxid-Komplex (Fe2O3 ∙ nH2O).

Zur Erklärung des Trennmechanismus wurden aufgezeichnet: FTIR-Spektren (Bereich 400–4000 cm−1) und Derivatogramme (Bereich 20–1000 °C) des mit U(VI) beladenen Feststoffs, konzentriert im Schaum (Sublat). Somit hat die FT-IR-Analyse die Möglichkeit der Bildung des Komplexes [(UO2)2(OH)2]2+CO32− aufgezeigt, der möglicherweise an Fe(III)-Oxyhydroxide gebunden ist, die bei der Immobilisierung auf NMS gebildet werden, und (im Falle von der Flotationsprozess im Tandem durch Vorbehandlung von wässrigen Systemen mit der Immobilisierung auf Fe-basierten Nanomaterialien) / oder in situ erzeugtes Fe2O3·n H2O-Sorptionsmittel, das auch im Niederschlagsflotationsprozess gebildet wird.

Bei der Anwendung des vorgeschlagenen Verfahrens auf reale Proben, die mit NMS (Nanomaterial auf Fe0-Basis) vorbehandelt wurden, ohne pH-Einstellung und FeCl3-Zugabe, wurde die mit Metallionen beladene feste Phase durch Dekantieren abgetrennt. Der Abscheidegrad lag bei über 99 %.

Bei der Anwendung des vorgeschlagenen Verfahrens auf reale Proben, die mit NMS (Nanomaterial auf Fe0-Basis) vorbehandelt wurden, mit pH-Einstellung und FeCl3-Zugabe wurde die mit Metallionen beladene feste Phase durch Dekantieren abgetrennt. Der pH-Wert der wässrigen Phase wird nach dem Absetzen durch Zugabe von FeCl3-Lösung auf pH = 8,75 eingestellt. Das Adsorptionsmittel wird in situ erzeugt, es wird mit Metallionen beladen, die von ihrer Immobilisierung auf dem NMS übrig geblieben sind, und schließlich kommt die Flotationsstufe zur Anwendung. Der Abscheidegrad lag bei über 99 %.

Die Validierung optimaler Parameter an realen Mehrkomponenten-Minenwasserproben und der Fähigkeit von Fe2O3 ∙ nH2O, mit mehreren metallischen Speziationen zu interagieren, kommt zu dem Schluss, dass das Sorptions-/Niederschlagsflotations-Tandem als ergänzender Vorteil in der Sanierungstechnologie und als Neuheit in diesem Bereich angesehen werden könnte.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Wir möchten der Universität „Politehnica“ von Bukarest, der Fakultät für Angewandte Chemie und Materialwissenschaften, der Abteilung für Anorganische Chemie, Physikalische Chemie und Elektrochemie sowie dem Nationalen Forschungs- und Entwicklungsinstitut für Metalle und radioaktive Ressourcen (INCDMRR-ICPMRR, Bukarest, Rumänien) danken. Mitarbeiter für die Unterstützung bei der Durchführung dieser Arbeit. Wir danken außerdem Prof. Dr. Thomas B. Scott und Dr. Richard A. Crane vom Interface Analysis Centre der University of Bristol für die bereitgestellten Fe-basierten Nanomaterialien. Wir möchten uns auch für die harte Arbeit der Gutachter bedanken, die uns mit äußerst inspirierenden Empfehlungen, konstruktiver und objektiver Kritik sowie relevanten Fragen und Anmerkungen unterstützt haben. Daher war der Dialog sehr dynamisch und fruchtbar und schuf eine freundliche Atmosphäre für die Erzielung bester Wissenschaft.

Abteilung für Anorganische Chemie, Physikalische Chemie und Elektrochemie, Fakultät für Angewandte Chemie und Materialwissenschaften, Universität „POLITEHNICA“ Bukarest, 313 Splaiul Independentei, 060042, Bukarest 6, Rumänien

Carolina Constantin, Ovidiu Oprea & Ligia Stoica

Forschung und Entwicklung Nationales Institut für Metalle und radioaktive Ressourcen, INCDMRR-ICPMRR, Labor für Umweltschutztechnik und -technologien, 70 Blvd. Carol I, 020917, Bukarest 2, Rumänien

Ioana-Carmen Popescu

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CC, LS und I.-CP haben den Haupttext des Manuskripts verfasst und die Abbildungen vorbereitet. OO führte eine TG-DTA-Analyse durch. Alle Autoren haben das Manuskript rezensiert.

Korrespondenz mit Ioana-Carmen Popescu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Constantin, C., Popescu, IC., Oprea, O. et al. U(VI)-Entfernung aus verdünnten wässrigen Systemen durch Sorptionsflotation. Sci Rep 12, 16951 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19002-0

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Eingegangen: 11. März 2022

Angenommen: 23. August 2022

Veröffentlicht: 10. Oktober 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19002-0

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